1965年3月のある夜、ニコはローリング・ストーンズと出会う。
ストーンズの初代マネージャーとして知られるアンドリュー・ルーグ・ オールダムが「スター候補の女の子を探している」という話の流れから、彼女が紹介されることとなる。
彼女は当時、モデルや女優以外の新しいキャリアを必要としていた。
歌手という肩書きをいかにして手に入れるか？
オールダムが彼女のために選んだ楽曲は、カナダ人作曲家ゴードン・ライトフットが書いた「I’m Not Sayin」だった。
オールダムがプロデュースを担当したそのレコーディングでは、ブライアン・ジョーンズがギターを弾き“売れ線”のポップサウンドが製作された。
27歳を迎えた年にリリースされた彼女の1stシングルは、商業的にも内容的にも満足いくものではなかった。

「当時アンディのアシスタントだったジェラード・マランガが私に話してくれたわ。アンディがニューヨークの持っているスタジオ（ファクトリー）について。私が次にニューヨークに行った時には、いつでも歓迎するって言ってくれたわ。アンディは私がフェリーニ監督の映画『甘い生活』に出演したことや、ローリング・ストーンズのメンバーと仕事をしたことに興味を持っていたの。」

その年の11月、ニコはモデルの仕事でニューヨークへと渡った。
同じタイミングでニューヨークにいたブライアン・ジョーンズが彼女をファクトリー　に連れて行くこととなる。
西47丁目にあったその倉庫のような建物の中は、銀色のホイルに覆われており、トレンディな人間が常に出入りしていた。
アンディ・ウォーホルはその建物をこんな言葉で表現した。

「銀色はすべてのものを消してしまう。私たちはそこで色んなことし、あるいは何もしていない。」

ニコは彼にリリースしたばかりの1stシングル「I’m Not Sayin」を土産として手渡した。
そのレコードがオーディション代わりとなり、ニコは名声へのパスポートを手に入れることとなる。
ニコは直ちにスクリーンテストを受けた。
明るくした倉庫の隅にある椅子に座ると、当時アンディのアシスタントだったジェラード・マランガ（詩人・写真家・フィルムメーカー）が彼女に3分間カメラを向ける。
その垢抜けた容姿と雰囲気に魅了されたウォーホルは、数日後に自身が主宰する“ファクトリー”の実験映画『ザ・クローゼット』（1966年）に彼女を出演させる。

銀色のホイルにくるまれたダクト、そしてドラッグの煙の下で、ニコはファクトリーに出入りする面々を紹介された。
当時ウォーホルとは特別な関係だった映画監督ポール・モリセイは、ニコとの出会いのことを鮮明に憶えているという。

「僕は当時アンディが手掛けていたバンドが抱えていた問題点を指摘していたんだ。彼らにはカリスマ的なシンガーが必要だと思っていた。そしてその解決方法が、ある日ファクトリーに現れたんだ。ニコは“世界で一番美しい女”だった。」

「ニコとバンドは切り離したままにしておこうぜ。ヴェルヴェット・アンダーグラウンド＆ニコだ。名前が出る時でも、ポスターにおける位置付けはニコを二列目にするようにな！」

いわばウォーホルに“ゴリ押し”された形のバンドメンバーは、彼女を受け入れることを拒み…2作目以降彼女が作品に参加することはなかった。
そんな周りの空気にはおかまいなしに、ウォーホルは彼女を女神のように祭り上げようと“新たな一手”を打つ。
同年10月、ボブ・ディラン、ジャクソン・ブラウン等に曲提供を依頼し、ヴェルヴェット・アンダーグラウンドのメンバーも参加させた彼女の1stソロアルバム『Chelsea Girl』を世に送り出す。